V říjnu vzniká v Londýně skupina THE JIMI HENDRIX EXPERIENCE. Byla to vysoce vlivná, i když krátce fungující britsko-americká rocková skupina, slavná především díky úžasným kytarovým schopnostem Jimyho Henrixe, jednoho z kytaristů z největším vlivem na budoucí hevymetalové hudebníky. Skupina byla založena v roce 1966, vydala 3 studiová alba a rozpadla se v roce 1969. Vzhledem k bezpodmínečné dominanci Hendrixe ve skupině jsou tři studiová alba nahraná skupinou často považována za Hendrixova sólová alba

Příběh Jimi Hendrix Experience začíná seznámením Jimiho Hendrixe (tehdy pod pseudonymem Jimmy James) a Chase Chandlera na konci července 1966. Chandler, který cestoval po Spojených státech s The Animals, slyšel o Hendrixovi od Lindy Keithové, přítelkyně Keitha Richardse. Ta věděla, že Chandler plánuje opustit práci koncertujícího hudebníka a být producentem, a řekla, že v Greenwich Village je jeden „prostě skvělý“ chlap. Poté s ní Chandler zašel na Hendrixův koncert v Cafe Wha?. Dorazili před začátkem představení a začali mluvit o Hendrixovi. Jak později Chandler prohlásil, rozhodl se vzít Hendrixe do Anglie ještě předtím, než slyšel koncert slyšel.

Hendrix hrál blues v doprovodu bubeníka a baskytaristy, ale nezpíval, protože se nepovažoval za zpěváka. Podle Chandlera Hendrix nedělal na jevišti nic z toho, co ho později proslavilo v Experience, ale i tak Chandler nepochyboval o tom, že je fantasticky talent. Chandler se rozhodl nezabývat se záležitostmi nového umělce sám, na pomoc si vybral Mika Jefferyho, tehdejšího manažera The Animals. Nabídku přestěhovat se do Anglie přijal Hendrix zdrženlivě. Nejdůležitější věcí mu připadala příležitost setkat se osobně s Ericem Claptonem, a tak se Hendrix zeptal Chandlera, jestli Claptona zná. Chandler odpověděl, že ho zná dobře. Potom se Hendrix zeptal, jestli by ho představil Ericu Claptonovi, kdyby ho vzal do Anglie. Chandler ho ujistil, že když ho Eric uslyší, bude se chtít seznámit sám. Potom Hendrix souhlasil. Do Anglie ale nebylo možné hned odjet. Bylo nutné požádat o cestovní pas a najít Hendrixův rodný list. To trvalo několik týdnů. Do té doby se Chandlerovi podařilo zahrát si turné s The Animals v USA a opustit skupinu (tj. zůstat v USA se svým „chráněncem“, zatímco zbytek se vrátil do Anglie). Hendrix a Chandler byli spojeni fascinací sci-fi, která následně ovlivnila řadu textů budoucí skupiny. Poté Chandler nabídnul kytaristovi, aby si změnil jméno na Jimi (s jedním „m“) Hendrix.

Před odjezdem do Anglie byl Hendrix docela nervózní. 23. září 1966 dorazil do Anglie letadlem, obavy byly marné a po nějaké době se Hendrix cítil v Anglii úplně svobodně. Usadil se v Hyde Park Towers a brzy se seznámil s hudebníky z Londýna. Hendrix a Chandler začali hledat další členy skupiny. S vědomím, že bývalý zpěvák The Animals Eric Burdon plánuje vytvoření nové sestavy, vydal Chandler oznámení o konkurzu na Eric Burdon & The New Animals, ze kterého měl v úmyslu najít kandidáty na skupinu Jimi Hendrixe. Takto byl nalezen Noel Redding. Tenkrát měl brýle jako John Lennon a vlasy jako Hendrix. „Bylo mi dvacet let. Koupil jsem si kytaru a šel do Londýna s deseti mincemi v kapse. Hledal jsem práci a v Melody Makeru jsem četl, že Eric Burdon hledá kytaristu. Okamžitě jsem šel hrát do klubu zvaného Phone Booth. Byl tu Chas Chandler a Eric Burdon - živé hvězdy! Chas se mě zeptal, s kým jsem předtím hrál, a řekl jsem, že s Johnnym Kiddem. Opravdu jsem si s ním hrál - na jeho kytaru v uměleckém převleku.“

Když Reeding dorazil na konkurz, Chandler ho požádal, aby hrál na basu. Redding tam viděl Hendrixe, který se mu zdál velmi přátelský. Hendrix mu nabídl drink a řekl, že právě dorazil z Ameriky, poté mu ukázal několik akordů a začali hrát „Hey Joe“. Celkem zahráli asi tři skladby bez vokálů. Za bubny byl Ainsley Dunbar. Podle Reddinga to vůbec nebylo jako konkurz. Potom šli Jimi a Noel do hospody, kde hovořili o hudbě a tam Hendrix pozval Reddinga, aby hrál v jeho skupině. Následující den zkoušky pokračovaly.

Ainsley Dunbar byl nejpravděpodobnějším kandidátem na pozici bubeníka, ale nakonec se jím pro „překvapivě rychlou a jasnou hru“ stal John Mitchell, přezdívaný Mitch. Mitch Mitchell, jazzový bubeník samouk, měl za sebou už slušnou kariéru. Mezi skupinami, ve kterých pracoval, byli Johnny Kidd & The Pirates, Riot Squad a The Tornadoes . V té době právě opustil skupinu Georgie Fame a Blue Flames. Když se o tom Chandler dozvěděl, nabídl mu místo bubeníka.

Se jménem nové skupiny byly potíže. Jméno The Experience navrhl manažer Mike Jeffery, Hendrixovi se to moc nelíbilo, ale nakonec souhlasil. 11. října byla podepsána smlouva. Hudebníci se s ní kvůli své nezkušenosti ani pořádně neseznámili, čehož později litovali. Redding ve své knize napsal:„Jako umělci jsme se zavázali skládat písně a hrát je společně nebo samostatně a nahrát nejméně 10 singlů ročně (více, pokud to producenti chtěli, a méně, když rozhodla vyšší moc). Pokud někdo opustil skupinu, smlouva neskončila a umělec musel přivést toho, ke komu se připojil, aby také uzavřel smlouvu. Neměli jsme právo nahrávat pro někoho jiného, ??nemohli jsme pro ně nahrávat staré materiály po dobu pěti let, převádět naše práva a licence, dělat cokoli jiného v rozporu s touto dohodou. Dali jsme Jefferymu a Chandlerovi všechna naše autorská práva po celém světě (pro písně) a práva na hraní (rozhlas, televize, filmy), právo používat naše jména, životopisy a jakékoli další informace, které mohou být užitečné při prodeji nahrávek, a právo na přenos našich práv na někoho jiného. Zavázali jsme se, že nebudeme porušovat zákony, chovat se dobře na veřejnosti a nebýt nemocní.“

Hudebníci nové skupiny preferovali vystoupení na veřejnosti. Podle Reddinga zkoušky příliš připomínaly povinnou práci. Mitch Mitchell si čas od času dovolil nepřijít na zkoušku včas, dokud mu Chandler neuložil pokutu ve výšce měsíční mzdy. Chandler se také staral o vzhled skupiny a doufal, že tímto způsobem přitáhne pozornost veřejnosti. Zavedl jevištní kostýmy pro hudebníky. Barva pleti Jimiho Hendrixe nemohla neupoutat pozornost, v Anglii jiná taková skupina neexistovala. Zajímavý vizuální efekt vytvořila taky skutečnost, že Hendricks byl levák a Redding pravák. Žádný ze tří hudebníků se nechtěl stát zpěvákem, Hendrix ale nakonec se zpěvem souhlasil. Nebyl vynikajícím zpěvákem, ale jeho zpěv byl originální.

V polovině října 1966 Chandler zařídil pro The Experience angažmá jako doprovodný soubor Johnnyho Hallydaye během krátkého turné po Francii. 13. října 1966 tak Jimi Hendrix Experience odehráli své první vystoupení v Novelty v Evreux. Jejich nadšeně přijaté patnáctiminutové vystoupení v pařížském divadle Olympia 18. října je nejstarší známou nahrávkou skupiny. Po návratu z Francie šli do DeLane Sea Studios, kde zaznamenali hlavní část debutového singlu „Hey Joe“. Pro druhou stranu singlu bylo ale nutné nahrát další píseň. Hendrix plánoval zahrát cover verzi "Land Of 1000 Dances", ale Chandler trval na nahrání vlastní písně. Objevila se tedy „Stone Free“, první píseň, kterou Hendrix složil pro The Experience. Byla nahrána a smíchána během jednoho dne. První týdny existence skupiny nebyly finančně snadné. Peníze došly. Chandler musel prodat pět svých kytar, aby zaplatil za recepci v klubu Bag of Nails Club. Použil všechny kontakty k pozvání lidí, kteří by mohli nabídnout práci. Zlomem bylo vystoupení v klubu Croydon. Publikum bylo šokováno, protože nikdy nic takového neslyšelo a skupina měla trvalé zaměstnání. Další byl koncert v Round House. Když Hendrix zlomil kytaru, musel Chandler, aby zachránil situaci, prodat poslední basovou kytaru a koupit kytaru pro Jimiho. Koncerty šly dobře a singl „Hey Joe“ vydaný 16. prosince 1966 byl úspěšný, navzdory skutečnosti, že se nehrál v rádiu. Když se „Hey Joe“ stala hitem, dveře londýnských klubů a koncertních sálů se před Jimi Hendrix Experience otevřely. Tisk začal o Hendrixovi psát.

Triumfální představení bylo v klubu Blaises Club, kam často přicházeli hudebníci, agenti, manažeři a spisovatelé. Klub byl narvaný. Hendrix hrál na kytaru zuby, což na publikum udělalo zvláštní dojem. Následující den se v Melody Makeru objevila poznámka: „Jimi Hendrix, fantastický americký kytarista, přivedl k šílenství dav hvězd, kteří se na něj dívali v Blaises... Jimi vládne pódiu a má vynikající techniku hry na kytaru, včetně hraní zuby, někdy dokáže hrát i bez rukou! Zdá se, že se Jimi v roce 1967 stane jedním z nejznámějších klubových jmen.“

Zájem o skupinu a především o Hendrixe se stále více zvyšoval. Jak píše Chris Welch ve své knize, krátce po Vánocích se zdálo, že na Jimiho přišel téměř celý Londýn, nyní do klubu Bag of Nails. Dalším takovým průlomem byl koncert v divadle Saville pod vedením Briana Epsteina, kde The Jimi Hendrix Experience vystupovali na stejném pódiu s The Who. Účinek byl takový, že se budova téměř zhroutila. Krátká poznámka o tomto koncertu se objevila také v Melody Makeru. Hendrixův talent uchvátil nejen posluchače a kritiky. Jeho hru obdivovali i Eric Clapton i Pete Townsend, kteří byli na všech vystoupeních Hendrixe v londýnských klubech.

V březnu 1967 absolvovali Jimi Hendrix Experience turné s Walker Brothers, Engelbertem Humperdinckem a Kat Stevensem. Turné proběhlo v přátelské atmosféře, přestože hudebníci, se kterými kapela vystupovala, se od stylu The Experience velmi odlišovali. Vystupení byla úspěšná, všude bylo vyprodáno. Právě během tohoto turné začalo pálení kytary. V té době se hudebníci proměnili ve skutečné hvězdy se všemi atributy hvězd. Již během turné s The Walker Brothers museli Redding a Mitchell odvracet pozornost davu od Jimiho jasně oranžovými oděvy. Hendricks se snažil během dne neopouštět hotel. Manažeři chtěli využít popularity skupiny a domlouvali co nejvíc vystoupení. Hudebníci byli unaveni nejen z koncertů - byli unaveni neustálým vzrušením. Jak vzpomínal Redding, bylo nemožné opustit párty, aby jim na každé paži neviselo alespoň pár dívek. V důsledku toho se muzikanti pokoušeli zbavit stresu pomocí alkoholu a drog. „Navzdory tomu, co o něm říkali, nebyl Jimi nikdy drogově závislý. Také není pravda, že manažeři téměř přinutili Jimiho brát drogy. V té době skupiny, které hodně cestovaly, něco vždycky „zobaly“ , stejně jako miliony manželek nebo obchodníků. Byl to způsob života. I když jste sami odmítali něco takového brát, vždy existoval někdo, kdo vám to namíchal do pití. Bylo velmi obtížné se tomu vůbec vyhnout.“ V hudbě i ve vzhledu se hudebníci snažili od každého odlišovat. Bylo to kontroverzní a vyvolávalo to extrémní hodnocení: od obdivu a napodobování až k výsměchu a urážkám.

V březnu 1967 také přišel další singlový úspěch s britským hitem číslo tři "Purple Haze" a v květnu s "The Wind Cries Mary", který se udržel v britské hitparádě jedenáct týdnů a dosáhl na šesté místo.

Po úspěchu prvních dvou singlů "Hey Joe" a "Purple Haze" v britském žebříčku začali Experience shromažďovat materiál pro plnohodnotnou desku. Nahrávání začalo v Londýně ve studiu De Lane Lea Studios a později se přesunulo do prestižního studia Olympic Studios. Album Are You Experienced obsahuje rozmanité hudební styly, včetně bluesových skladeb jako "Red House" a "Highway Chile" a R&B písně "Remember". Obsahovalo také experimentální sci-fi skladbu "Third Stone from the Sun" a postmoderní zvukovou krajinu titulní skladby s výraznými zpětnými kytarami a bicími. "I Don't Live Today" posloužila jako prostředek pro Hendrixovu zpětnovazební kytarovou improvizaci a "Fire" poháněly Mitchellovy bicí.

Ve Velké Británii vyšla deska Are You Experienced 12. května 1967 a v hitparádě strávila 33 týdnů, přičemž se umístila na druhém místě. V dosažení první příčky jí zabránila pouze deska Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band od Beatles. 4. června 1967 zahájil Hendrix koncert v Saville Theatre v Londýně právě svou interpretací titulní skladby ze Sgt. Peppera, která vyšla jen tři dny předtím. Saville tehdy vlastnil manažer Beatles Brian Epstein a vystoupení se zúčastnili George Harrison i Paul McCartney. McCartney tento okamžik popsal: "Závěsy se odhrnuly a on šel dopředu a hrál "Sgt. Pepper"'. To je pro každého dost velký kompliment. Zapisuji si to jako jednu z největších poct své kariéry." V USA vyšlo album 23. srpna u Reprise Records a dostalo se na páté místo v žebříčku Billboard 200.

Plány Chandlera a Jefferyho zahrnovaly dobytí amerického trhu. Hendrixe v té době v jeho vlasti skoro nikdo neznal. Ačkoli byli v té době v Evropě populární, první americký singl skupiny Experience, "Hey Joe", se po svém vydání 1. května 1967 nedostal do žebříčku Billboard Hot 100. Jejich situace se zlepšila, když je McCartney doporučil organizátorům Monterey Pop Festivalu. Trval na tom, že akce by byla neúplná bez Hendrixe, kterého označil za "absolutní kytarové eso". McCartney souhlasil, že se stane členem rady organizátorů pod podmínkou, že Experience vystoupí na festivalu v polovině června. Když dorazili do Monterey 5 dní před vystoupením, užívali si The Jimi Hendrix Experience toho, že jsou neznámí. Skupina měla vystoupit v poslední den třídenního festivalu po The Who. The Who hráli s velkým úspěchem, tak měli hudebníci obavy, jak budou přijati.

Dne 18. června 1967 zahájil Hendrix, kterého Brian Jones představil jako nejzajímavějšího interpreta, jakého kdy slyšel, koncert rychlou úpravou písně Howlin' Wolfa "Killing Floor", přičemž měl na sobě něco, co autor Keith Shadwick popsal jako "oblečení stejně exotické jako to, které bylo k vidění jinde". Shadwick napsal: "Hendrix byl nejen hudebně něčím zcela novým, ale také zcela originální vizí toho, jak by měl a mohl vypadat černý americký bavič." The Experience dále předvedli interpretaci písní "Hey Joe", "Rock Me Baby" B. B. Kinga, "Wild Thing" Chipa Taylora a "Like a Rolling Stone" Boba Dylana a čtyři původní skladby. V závěru setu Hendrix zničil svou kytaru a její kusy rozházel do publika. Když Jimi Hendrix zapálil svou kytaru na Monterey Pop Festivalu v roce 1967, vytvořil jeden z nejdokonalejších momentů rocku. V první řadě toho koncertu stál sedmnáctiletý chlapec jménem Ed Caraeff. Caraeff nikdy předtím Hendrixe neviděl ani neslyšel jeho hudbu, ale měl s sebou fotoaparát a v jeho svitku filmu zbyl jeden záběr. Když Hendrix zapálil kytaru, Caraeff pořídil poslední snímek. Ten se stal jedním z nejslavnějších snímků rock and rollu.

Caraeff se postavil na židli vedle okraje pódia a pořídil čtyři černobílé snímky Hendrixe, jak pálí kytaru. Caraeff byl tak blízko ohně, že si musel fotoaparátem chránit obličej před žárem. Časopis Rolling Stone později snímek koloroval a porovnal ho s dalšími snímky pořízenými na festivalu, než ho použil na obálku časopisu z roku 1987. Podle autorky Gail Bucklandové je závěrečný snímek "Hendrixe klečícího před hořící kytarou se zdviženýma rukama jedním z nejslavnějších rockových snímků." Autor a historik Matthew C. Whitaker napsal, že "Hendrixovo pálení kytary se stalo kultovním obrazem rockové historie a přineslo mu celonárodní pozornost." Deník Los Angeles Times tvrdil, že po odchodu z pódia Hendrix graduje z pověsti v legendu. Autor John McDermott napsal, že Hendrix zanechal montereyské publikum ohromené a nevěřící tomu, co právě slyšelo a vidělo. Podle Hendrixe: "Rozhodl jsem se zničit svou kytaru na konci písně jako oběť. Obětujete věci, které máte rádi. Já svou kytaru miluji." Vystoupení natočil D. A. Pennebaker a zařadil je do koncertního dokumentu Monterey Pop, který Hendrixovi pomohl získat popularitu u americké veřejnosti.

Po skončení festivalu si skupina Experience objednala pět koncertů ve Fillmore u Billa Grahama, kde vystoupila společně s Big Brother and the Holding Company a Jefferson Airplane. Během prvních dvou večerů The Experience předčili Jefferson Airplane a na pátém večeru je nahradili na vrcholu programu. Po úspěšném uvedení na západním pobřeží, které zahrnovalo bezplatný koncert pod širým nebem v Golden Gate Parku a koncert ve Whisky a Go Go, byli The Experience objednáni jako předskokani prvního amerického turné skupiny Monkees. The Monkees si Hendrixe vyžádali jako předskokana, protože byli jejich fanoušky, ale jejich mladému publiku se Experience nelíbili a po šesti koncertech turné opustili. Chandler později uvedl, že turné zinscenoval, aby získal pro Hendrixe publicitu.

Skupina ale i tak uskutečnila spoustu úspěšných koncertů, hodně natáčeli, dávali rozhovory, nahrávali v amerických studiích. Hendrix si nenechal ujít příležitost uspořádat jam s americkými hudebníky. Jednoho dne se Hendrix a Redding zúčastnili koncertu Franka Zappy v divadle Garrick, kde Jimi viděl možnosti wah-wah pedálu a rozhodl se tuto inovaci přijmout.

V listopadu 1967 skupina cestovala po Velké Británii s Pink Floyd, The Move, The Nice a Amen Corner. Současně nahráli druhé album Axis: Bold as Love. Album otevírá skladba "EXP", která využívá mikrofonní a harmonickou zpětnou vazbu novým, kreativním způsobem. Na albu byl také použit experimentální efekt stereo panningu, při kterém se zvuky vycházející z Hendrixovy kytary pohybují stereo obrazem a obtáčejí se kolem posluchače. Skladba odrážela jeho rostoucí zájem o science fiction a vesmír.

Plánované datum vydání alba Axis se téměř zpozdilo, když Hendrix ztratil master tape první strany LP a nechal ho na zadním sedadle londýnského taxíku. S blížícím se termínem Hendrix, Chandler a inženýr Eddie Kramer zremixovali většinu první strany během jediné noční session, ale kvalitě ztraceného mixu skladby "If 6 Was 9" se nemohli rovnat. Redding měl k dispozici magnetofonovou nahrávku tohoto mixu, kterou musel vyhladit žehličkou, protože byla pomačkaná. Během slok Hendrix zdvojoval svůj zpěv kytarovou linkou, kterou hrál o oktávu níž než svůj zpěv. Vyjádřil také zklamání nad tím, že album tak rychle přemíchal, a měl pocit, že mohlo být lepší, kdyby měli více času.

Axis obsahovalo psychedelický obal, který zobrazuje Hendrixe a Experience jako různé avatary Višnua a zahrnuje jejich malbu od Rogera Lawa podle fotoportrétu Karla Ferrise. Malba pak byla překryta kopií masově vyráběného náboženského plakátu. Hendrix prohlásil, že obal, za jehož výrobu Track utratil 5 000 dolarů, by byl vhodnější, kdyby zdůrazňoval jeho indiánský původ: "Pochopili jste to špatně... Já nejsem takový druh indiána." Album vyšlo ve Velké Británii 1. prosince 1967, umístilo se na pátém místě a v hitparádě strávilo 16 týdnů. V únoru 1968 se album Axis: Bold as Love dostalo na třetí místo v USA. Zatímco autor a novinář Richie Unterberger označil Axis za nejméně působivé album Experience, podle autora Petera Doggetta vydání předznamenalo novou jemnost v Hendrixově tvorbě. Mitchell řekl: "Na Axis se poprvé ukázalo, že Jimi umí docela dobře pracovat za mixážním pultem i hrát a má pozitivní představy o tom, jak chce věci nahrát. Mohl to být začátek případného konfliktu mezi ním a Chasem ve studiu".

V lednu 1968 absolvovali Jimi Hendrix Experience krátké turné po skandinávských zemích, které začalo ve Švédsku. Na konci ledna se vydali na dvouměsíční turné po Spojených státech. Vrcholem tohoto turné bylo společné představení s Jimem Morrisonem 13. března. V létě se uskutečnilo turné po Itálii a po Španělsku. V roce 1968 se taky skupina zúčastnila několika festivalů.

Nahrávání třetího a posledního studiového alba The Experience, Electric Ladyland, začalo již 20. prosince 1967 ve studiu Olympic Studios. Několik skladeb zde bylo zkusmo nahráno, nicméně v dubnu 1968 se The Experience s Chandlerem jako producentem a inženýry Eddiem Kramerem a Garym Kellgrenem přesunuli do nově otevřených Record Plant Studios v New Yorku. V průběhu natáčení byl Chandler stále více frustrován Hendrixovým perfekcionismem a jeho požadavky na opakované záběry. Hendrix také dovolil, aby se k nim ve studiu připojila řada přátel a hostů, což přispělo k chaotickému a přeplněnému prostředí v řídicí místnosti a vedlo Chandlera k přerušení profesionálního vztahu s Hendrixem. Reeding později vzpomínal: "Ve studiu byly tuny lidí, člověk se nemohl hnout. Byl to večírek, ne session." Redding, který v polovině roku 1968 založil vlastní kapelu Fat Mattress, měl stále větší potíže plnit své závazky vůči Experience, a tak Hendrix odehrál mnoho basových partů na Electric Ladyland sám. Na obalu alba bylo uvedeno, že ho produkoval a režíroval Jimi Hendrix.

Během nahrávání alba začal Hendrix experimentovat s dalšími kombinacemi hudebníků, včetně Jacka Casadyho z Jefferson Airplane a Steva Winwooda z Traffic, kteří hráli na baskytaru, respektive na varhany v patnáctiminutovém slow-bluesovém jamu "Voodoo Chile". Během produkce alba se Hendrix objevil na improvizovaném jamu s B. B. Kingem, Alem Kooperem a Elvinem Bishopem. Electric Ladyland vyšlo 25. října a v polovině listopadu se dostalo na první místo v USA, kde strávilo dva týdny na prvním místě. Dvojalbum bylo Hendrixovou komerčně nejúspěšnější nahrávkou a jeho jediným albem, které se dostalo na první místo. Ve Velké Británii se dostalo na šesté místo a v hitparádě strávilo 12 týdnů. Electric Ladyland obsahovalo Hendrixovu coververzi písně Boba Dylana "All Along the Watchtower", která se stala Hendrixovým nejprodávanějším singlem a jeho jediným americkým hitem v top 40, když se dostala na 20. místo a ve Velké Británii na páté místo. Na album byla přidána píseň "Burning of the Midnight Lamp", jeho první píseň s wah-wah pedálem, která původně vyšla jako jeho čtvrtý singl ve Velké Británii v srpnu 1967 a dostala se na 18. místo hitparády.

V roce 1989 Noe Goldwasser, zakládající redaktor časopisu Guitar World, označil Electric Ladyland za Hendrixovo mistrovské dílo. Podle autora Michaela Heatleyho se většina kritiků shoduje, že album je nejúplnější realizací Jimiho dalekosáhlých ambicí. V roce 2004 autor Peter Doggett napsal: "Pro čistou experimentální genialitu, melodický talent, koncepční vizi a instrumentální brilantnost zůstává Electric Ladyland hlavním uchazečem o status nejlepšího rockového alba." Doggett popsal LP jako projev hudební virtuozity, který nikdy žádný rockový hudebník nepřekonal.

Výsledek natáčení stál zato, album v prvním týdnu prodeje získalo zlato, sám Hendrix se stal kultovou postavou a Experience se stali jednou z nejvyhledávanějších skupin na světě. Nekonečné koncertování ale udebníky stále více unavovalo a konflikty uvnitř skupiny eskalovaly. Psaní skladeb se zastavilo, nikoho nenapadlo nahrávat nové album. V listopadu 1968 už bylo jasné, že se skupina chystá rozejít.

V lednu 1969 se Hendrix po více než šestiměsíční pauze nakrátko vrátil do bytu své přítelkyně Kathy Etchinghamové na Brook Street, který se nacházel v sousedství dnešního Händelova muzea ve West Endu v Londýně. Po vystoupení s písní "Voodoo Child" v pořadu BBC Happening for Lulu v lednu 1969 se skupina zastavila v polovině pokusu o svůj první hit "Hey Joe" a poté spustila instrumentální verzi písně "Sunshine of Your Love" jako poctu nedávno rozpadlé skupině Cream, dokud producenti píseň předčasně neukončili. Protože neplánované vystoupení znemožnilo obvyklé závěrečné číslo Lulu, bylo Hendrixovi řečeno, že už nikdy nebude pracovat v BBC. Během této doby absolvovali The Experience turné po Skandinávii, Německu a poslední dvě vystoupení ve Francii. 18. a 24. února odehráli vyprodané koncerty v londýnské Royal Albert Hall, které byly posledními evropskými vystoupeními této sestavy.

V únoru 1969 byl Redding již unaven Hendrixovou nepředvídatelnou pracovní morálkou a jeho tvůrčí kontrolou nad hudbou The Experience. Během evropského turné, které se konalo předchozí měsíc, se zhoršily mezilidské vztahy ve skupině, zejména mezi Hendrixem a Reddingem. Ve svém deníku Redding zdokumentoval narůstající frustraci během nahrávacích sessions na začátku roku 1969: "První den, jak jsem téměř očekával, se nic nedělo .... Druhý den to nebyla vůbec žádná show. Šel jsem na tři hodiny do hospody, vrátil jsem se a trvalo ještě celou věčnost, než se Jimi připotácel dovnitř. Pak jsme se pohádali ... Poslední den jsem se na to chvíli díval a pak jsem se vrátil do svého bytu." Poslední sezení Experience, na kterém se podílel Redding - opětovné nahrání skladby "Stone Free" pro případné vydání singlu - se uskutečnilo 14. dubna v Olmsteadu a v Record Plant v New Yorku. Hendrix pak přiletěl do New Yorku s baskytaristou Billym Coxem; 21. dubna začali společně nahrávat a zkoušet.

Poslední vystoupení původní sestavy Experience se uskutečnilo 29. června 1969 na Denver Pop Festivalu Barryho Feye, třídenní akci konané na denverském Mile High Stadium, kterou poznamenala policie, jež použila slzný plyn ke kontrole publika. Kapela z místa konání jen těsně unikla na korbě pronajatého nákladního auta, které bylo částečně rozdrceno fanoušky, kteří vylezli na střechu vozidla. Před vystoupením Reddinga rozčílil novinář otázkou, proč tam je; reportér ho pak informoval, že dva týdny předtím Hendrix oznámil, že byl nahrazen Billym Coxem. Následujícího dne Redding opustil Experience a vrátil se do Londýna. Oznámil, že opustil skupinu a hodlá se věnovat sólové kariéře, přičemž jako hlavní důvod odchodu obvinil Hendrixovy plány na rozšíření skupiny bez možnosti jeho přispění. Redding později uvedl: "Nevím, proč bychom se měli věnovat sólové kariéře. Mitch a já jsme spolu hodně trávili čas, ale jsme Angličané. Když jsme šli ven, Jimi zůstal ve svém pokoji. Ale veškeré špatné pocity pramenily z toho, že jsme byli tři kluci, kteří příliš cestovali, byli příliš unavení a brali příliš mnoho drog .... Hendrixe jsem měl rád. Mitchell se mi nelíbil."

Brzy po Reddingově odjezdu se Hendrix ubytoval v osmilůžkovém Ashokan House ve vesničce Boiceville nedaleko Woodstocku na severu státu New York, kde strávil v polovině roku 1969 nějaký čas na dovolené . Manažer Michael Jeffery zařídil ubytování v naději, že tento odpočinek by mohl Hendrixe povzbudit k napsání materiálu pro nové album. Během této doby byl Mitchell nedostupný pro závazky, které mu Jeffery zajistil, což zahrnovalo Hendrixovo první vystoupení v americké televizi - v The Dick Cavett Show - kde ho doprovázel studiový orchestr, a vystoupení v The Tonight Show, kde se objevil s Coxem a session bubeníkem Edem Shaughnessym

V roce 1969 byl Hendrix nejlépe placeným rockovým hudebníkem na světě. V srpnu vystoupil jako hlavní hvězda na hudebním a uměleckém festivalu ve Woodstocku, na kterém vystoupila řada nejpopulárnějších kapel té doby. Na koncertě se přidal rytmický kytarista Larry Lee a hráči na conga Juma Sultan a Jerry Velez. Kapela zkoušela necelé dva týdny před vystoupením a podle Mitchella se nikdy hudebně nespojila. Před příjezdem na angažmá Hendrix zaslechl zprávy, že se počet diváků enormně zvýšil, což ho znepokojilo, protože nerad vystupoval pro velké davy. Byl důležitým tahákem akce, a přestože za vystoupení přijal podstatně méně peněz než svůj obvyklý honorář, byl nejlépe placeným účinkujícím na festivalu. Hendrix se rozhodl přesunout svůj půlnoční nedělní blok na pondělní ráno a show tak uzavřít. Kapela nastoupila na pódium kolem osmé hodiny ranní, v té době už byl Hendrix více než tři dny vzhůru. Publikum, jehož vrchol se odhadoval na 400 000 lidí, se zredukovalo na 30 000-40 000, z nichž mnozí čekali, aby Hendrixe zahlédli, než během jeho vystoupení odejdou. Moderátor festivalu Chip Monck představil skupinu jako "Jimi Hendrix Experience", ale Hendrix to upřesnil: "Rozhodli jsme se celou věc změnit a nazvat ji Gypsy Sun and Rainbows. Zkrátka není to nic jiného než Band of Gypsys."

Hendrixovo vystoupení zahrnovalo interpretaci americké hymny s hojnou zpětnou vazbou, zkreslením a sustainem, které napodobovaly zvuky vydávané raketami a bombami. Soudobí političtí odborníci popisovali jeho interpretaci jako prohlášení proti válce ve Vietnamu. O tři týdny později Hendrix prohlásil: "Všichni jsme Američané... bylo to jako 'Do toho, Ameriko!'...". Hrajeme to tak, jaký je dnes v Americe vzduch. Vzduch je mírně statický, chápete?" Hendrixova verze, zvěčněná v dokumentárním filmu Woodstock z roku 1970, se stala součástí ducha šedesátých let. Popový kritik Al Aronowitz z New York Post napsal: "Byl to nejvíc elektrizující moment Woodstocku a pravděpodobně to byl jediný největší moment šedesátých let. " Snímky z vystoupení, na nichž má Hendrix na sobě bílou koženou bundu s třásněmi, červený šátek na hlavě a modré džíny, jsou považovány za ikonické fotografie, které zachycují rozhodující okamžik éry. Během přídavku zahrál píseň "Hey Joe", čímž zakončil festival. Při odchodu z pódia vyčerpáním zkolaboval.

V roce 1966 došlo k právnímu sporu ohledně nahrávací smlouvy, kterou Hendrix uzavřel předchozího roku s producentem Edem Chalpinem.Po dvou letech soudních sporů se strany dohodly na řešení, které Chalpinovi udělilo distribuční práva na album s původním Hendrixovým materiálem. Hendrix se rozhodl, že během dvou živých vystoupení nahrají LP Band of Gypsys a v rámci příprav na koncerty vytvořil s Coxem a bubeníkem Buddym Milesem, dříve působícím ve Wilson Pickett, Electric Flag a Buddy Miles Express, zcela černé power trio. Kritik John Rockwell označil Hendrixe a Milese za jazzrockové fusionisty a jejich spolupráci za průkopnickou. Jiní v jejich hudbě identifikovali vliv funku a soulu. Promotér koncertů Bill Graham označil jejich vystoupení za nejskvělejší, nejemotivnější ukázku virtuózní elektrické kytary, jakou kdy slyšel. Životopisci spekulovali, že Hendrix založil kapelu ve snaze uklidnit členy hnutí Black Power a další černošské komunity, kteří ho vyzývali, aby využil své slávy k vystupování za občanská práva. Hendrix se také domníval, že se mu podařilo vytvořit kapelu, která by se mohla stát "nejslavnější".

Trojice napsala a nacvičila materiál, který předvedla na sérii čtyř koncertů během dvou nocí 31. prosince a 1. ledna ve Fillmore East. Ze záznamů těchto koncertů sestavili LP, které produkoval Hendrix. Album obsahuje skladbu "Machine Gun", kterou muzikolog Andy Aledort označil za vrchol Hendrixovy kariéry a za "premiérový příklad jeho nedostižné geniality rockového kytaristy. V tomto vystoupení Jimi překročil médium rockové hudby a stanovil zcela nový standard pro možnosti elektrické kytary. Během delších instrumentálních přestávek v písni Hendrix vytvářel pomocí kytary zvuky, které zvukově představovaly válečné akce, včetně raket, bomb a potápějících se letadel.

Album Band of Gypsys bylo jediným oficiálním živým Hendrixovým LP, které bylo komerčně dostupné ještě za jeho života; několik skladeb z koncertů ve Woodstocku a Monterey vyšlo později téhož roku. Album vyšlo v dubnu 1970 u Capitol Records; dostalo se do první desítky v USA i ve Velké Británii. Téhož měsíce byl vydán singl s písní "Stepping Stone" jako stranou A a "Izabella" jako stranou B, ale Hendrix nebyl spokojen s kvalitou masteringu a požadoval, aby byl stažen a znovu smíchán, což zabránilo umístění písní v hitparádě a vedlo k vydání Hendrixova nejméně úspěšného singlu; byl také jeho posledním.

Dne 28. ledna 1970 se uskutečnilo třetí a poslední vystoupení Band of Gypsys; vystoupili během hudebního festivalu v Madison Square Garden ve prospěch Výboru pro moratorium na válku ve Vietnamu s názvem "Winter Festival for Peace". Americký bluesový kytarista Johnny Winter, který byl před koncertem v zákulisí; vzpomínal: "Hendrix přišel se skloněnou hlavou, sedl si sám na pohovku a dal si hlavu do dlaní... Nepohnul se, dokud nepřišel čas vystoupení. Několik minut po nástupu na pódium vulgárně odpověděl ženě, která vykřikla žádost o skladbu "Foxy Lady". Poté začal hrát "Earth Blues". Miles i Redding později uvedli, že Jeffery dal Hendrixovi před vystoupením LSD. Miles se domníval, že Jeffery dal Hendrixovi drogy ve snaze sabotovat současnou kapelu a přivodit návrat původní sestavy Experience. Jeffery po vystoupení Milese vyhodil a Cox odešel, čímž Band of Gypsys skončili.

Brzy po náhle ukončeném vystoupení Band of Gypsys a jejich následném rozpuštění Jeffery zařídil, aby se původní sestava Experience dala znovu dohromady. Ačkoli Hendrix, Mitchell a Redding poskytli v únoru 1970 časopisu Rolling Stone rozhovor jako sjednocená skupina, Hendrix nikdy neměl v úmyslu s Reddingem spolupracovat. Když se Redding vrátil do New Yorku v očekávání zkoušek se znovu zformovanou skupinou Experience, bylo mu sděleno, že byl nahrazen Coxem. Bběhem rozhovoru s Keithem Althamem z Rolling Stone Hendrix toto rozhodnutí obhajoval: "Není to nic osobního proti Noelovi, ale dokončili jsme to, co jsme dělali s Experience, a Billyho styl hry se k nové skupině hodí lépe." Ačkoli oficiální název pro sestavu Hendrix, Mitchell a Cox nebyl nikdy přijat, promotéři je často označovali jako Jimi Hendrix Experience nebo jen Jimi Hendrix.

V první polovině roku 1970 Hendrix sporadicky pracoval na materiálu, který měl být jeho dalším LP. Mnoho skladeb bylo posmrtně vydáno v roce 1971 pod názvem The Cry of Love. Písně pro album začal psát již v roce 1968, ale v dubnu 1970 sdělil Keithu Althamovi, že projekt byl zrušen. Brzy poté si s kapelou dal od nahrávání pauzu a zahájil turné Cry of Love v losangeleském Foru, kde vystoupil pro 20 000 lidí. Setlist během turné obsahoval řadu skladeb Experience i výběr novějšího materiálu. několik koncertů bylo zaznamenáno a vznikla z nich některá z Hendrixových nejpamátnějších živých vystoupení. Na jednom z nich, na druhém ročníku mezinárodního popového festivalu v Atlantě 4. července, hrál pro největší americké publikum své kariéry, podle autorů Scotta Schindera a Andyho Schwartze se koncertu zúčastnilo až 500 000 lidí. 17. července vystoupili na New York Pop Festivalu; Hendrix před vystoupením opět požil příliš mnoho drog a set byl považován za katastrofu. Americká část turné, která zahrnovala 32 vystoupení, skončila 1. srpna 1970 v Honolulu na Havaji. 31. srpna 1970 Jimi Hendrix a jeho skupina vystupovali na festivalu na ostrově Wight. Mrholilo, zesilovače fungovaly špatně, Jimiho improvizace se pravidelně „rozpadala“. Hendrix se zlobil, měnil nástroje a když bylo představení ukončeno, hodil naštvaně kytaru na podlahu. Týden po představení na ostrově Wight byla stejná situace i během představení na ostrově Fehmarn. To bylo Hendrixovo poslední oficiální vystoupení. Kariéru skupiny ukončila smrt Jimiho Hendrixe 18. září 1970.

V roce 1992 byli Jimi Hendrix Experience uvedeni do Rock and Rollové síňě slávy. Noel Redding byl nalezen mrtvý ve svém domě v Irsku 11. května 2003. O pět let později 12. listopadu 2008, během cesty po Spojených státech, byl Mitch Mitchell také nalezený mrtvý v Benson hotelu v Portlandu.

V padesátých letech se Hendrix zajímal o rock and rollové umělce, jako byli Elvis Presley, Little Richard a Chuck Berry.V roce 1968 řekl časopisu Guitar Player, že ho na začátku kariéry inspirovali umělci elektrického blues Muddy Waters, Elmore James a B. B. King; jako svůj raný vliv uvedl také Eddieho Cochrana. O Muddym Watersovi, prvním elektrickém kytaristovi, kterého Hendrix poznal, řekl: "Byl to první elektrický kytarista: "V roce 1970 řekl časopisu Rolling Stone, že byl fanouškem western swingového umělce Boba Willse a v době, kdy žil v Nashvillu, také televizní show Grand Ole Opry. O jazzové hudbě řekl: "O jazzu toho náhodou moc nevím. Vím ale, že většina těch koček nehraje nic jiného než blues - tolik toho vím. Cox uvedl, že v době, kdy sloužili v americké armádě, poslouchali s Hendrixem především jižanské bluesové umělce, jako byli Jimmy Reed a Albert King. Podle Coxe byl "King velmi, velmi silným vlivem." Howlin' Wolf také inspiroval Hendrixe, který Wolfovu skladbu "Killing Floor" zahrál jako úvodní píseň svého amerického debutu na Monterey Pop Festivalu. V Hendrixově hře na kytaru je slyšet vliv soulového umělce Curtise Mayfielda a v Hendrixově písničkářství vliv Boba Dylana; je známo, že opakovaně hrál Dylanovy desky, zejména Highway 61 Revisited a Blonde on Blonde.

V životopisu skupiny Experience v Rock and Roll Hall of Fame se uvádí: "Jimi Hendrix byl pravděpodobně největším instrumentalistou v historii rockové hudby. Hendrix rozšířil rozsah a slovní zásobu elektrické kytary do oblastí, kam se žádný hudebník před ním neodvážil. Jeho bezbřehý drive, technické schopnosti a kreativní aplikace takových efektů, jako jsou wah-wah a distortion, navždy proměnily zvuk rock and rollu." Muzikolog Andy Aledort označil Hendrixe za jednoho z nejkreativnějších a nejvlivnějších hudebníků, kteří kdy žili. 361 Hudební novinář Chuck Philips napsal: "V oblasti, kterou téměř výhradně obývají bílí hudebníci, sloužil Hendrix jako vzor pro kádr mladých černošských rockerů. Jeho úspěchem bylo znovuzískání titulu hudební formy, jejímž průkopníkem byli v 50. letech 20. století černošští inovátoři jako Little Richard a Chuck Berry".

Hendrix dával přednost přebuzeným zesilovačům s vysokou hlasitostí a gainem. Zasloužil se o rozvoj dříve nežádoucí techniky zpětné vazby kytarového zesilovače a pomohl zpopularizovat používání wah-wah pedálu v rockovém mainstreamu. Odmítal standardní techniku vybrnkávání barré akordů, kterou používala většina kytaristů, ve prospěch vybrnkávání kořenových tónů nízké 6. struny palcem. Tuto techniku uplatnil během úvodních taktů skladby "Little Wing", což mu umožnilo udržet kořenový tón akordů a zároveň hrát melodii. Tato metoda byla popsána jako klavírní styl, kdy palec hraje to, co by hrála levá ruka klavíristy, a ostatní prsty hrají melodii jako pravá ruka. Po několika letech strávených v čele tria si vypěstoval schopnost hrát rytmické akordy a sólové linky společně, což vyvolávalo zvukový dojem, že hraje více než jeden kytarista. Byl prvním umělcem, který do nahrávek rockové hudby začlenil stereofónní fázovací efekty. Holly George-Warren z časopisu Rolling Stone napsala: "Hendrix byl průkopníkem využití nástroje jako elektronického zdroje zvuku. Hráči před ním experimentovali se zpětnou vazbou a zkreslením, ale Hendrix tyto a další efekty proměnil v kontrolovaný, plynulý slovník, který je stejně osobní jako blues, s nímž začínal."

Při vytváření svého jedinečného hudebního hlasu a kytarového stylu Hendrix syntetizoval různé žánry, včetně blues, R&B, soulu, britského rocku, americké lidové hudby, rock and rollu 50. let a jazzu.Muzikolog David Moskowitz zdůraznil význam bluesové hudby v Hendrixově stylu hry a podle autorů Stevena Robyho a Brada Schreibera Hendrix prozkoumal nejzazší hranice psychedelického rocku. Jeho vliv je patrný v různých formátech populární hudby a významně přispěl k rozvoji hard rocku, heavy metalu, funku, post punku, grunge a hip hopu. Jeho trvalý vliv na moderní kytaristy lze jen těžko pocceňovat; jeho techniky a podání byly hojně napodobovány jinými. Navzdory hektickému koncertnímu programu a pověstnému perfekcionismu byl plodným nahrávacím umělcem, který po sobě zanechal řadu nevydaných nahrávek. Více než 40 let po své smrti je Hendrix stále stejně populární a roční prodeje jeho alb překračují prodeje za jeho života.

Stejně jako jeho současník Sly Stone i Hendrix koncem šedesátých let přijal experimentátorství bílých hudebníků v progresivním rocku a inspiroval vlnu progresivních soulových hudebníků, kteří se objevili v následujícím desetiletí. Přímo ovlivnil řadu funkových a funkrockových umělců, včetně Prince, George Clintona, Johna Fruscianteho z Red Hot Chili Peppers, Eddieho Hazla z Funkadelic a Ernieho Isleyho z Isley Brothers. Hendrix ovlivnil postpunkové kytaristy, jako byli John McGeoch a Robert Smith. Grungeoví kytaristé, jako Jerry Cantrell z Alice in Chains a Mike McCready a Stone Gossard z Pearl Jam, uváděli Hendrixův vliv. Hendrixův vliv se vztahuje i na mnoho hiphopových umělců, včetně De La Soul, A Tribe Called Quest, Digital Underground, Beastie Boys a Run-D. M.C. Miles Davis byl Hendrixem hluboce ohromen a Hendrixovy improvizační schopnosti srovnával se saxofonistou Johnem Coltranem. Hendrix ovlivnil také Black Sabbath, industriálního umělce Marilyna Mansona, bluesovou legendu Stevieho Ray Vaughana, Randyho Hansena, Uliho Jona Rotha, popovou zpěvačku Halsey, Ace Frehleyho z Kiss, Kirka Hammetta z Metallicy, Brada Whitforda z Aerosmith, Richie Faulknera z Judas Priest, instrumentálního rockového kytaristu Joe Satrianiho, zpěváka/baskytaristu King's X Douga Pinnicka, Davida Bowieho/Talking Heads/King Crimson/Nine Inch Nails. Heavymetalový virtuóz Yngwie Malmsteen řekl: "Hendrix bezpochyby vytvořil moderní elektrickou hru... Byl první. On to všechno začal. Zbytek je historie. Pro mnohé byl Hendrix podle Jona Caramanici nejvýznamnějším černým rockerem. Členové experimentálního černošského hudebního kolektivu Soulquarians, který působil na přelomu 90. let a roku 2000, byli ovlivněni tvůrčí svobodou v Hendrixově hudbě a hojně využívali Electric Lady Studios k práci na vlastní hudbě.